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“催”出人類的可持續(xù)未來—福州大學(xué)徐藝軍教授研究成果精選

來源：科學(xué)10分鐘時間：2020-12-01 15:50:05 瀏覽：4371次

作者簡介：

徐藝軍，福州大學(xué)物理化學(xué)博士生導(dǎo)師。2009年1月，作為閩江學(xué)者特聘教授引進(jìn)到福州大學(xué)工作。2003-2006年，在英國Cardiff大學(xué)攻讀多相催化專業(yè)博士，師從于英國皇家科學(xué)院院士、J. Catal.副主編Graham J. Hutchings教授，2007-2009年，在德國馬普協(xié)會Fritz-Haber研究所Robert Schlog教授研究小組從事博士后研究工作?，F(xiàn)任英國皇家化學(xué)學(xué)會會士（FRSC）、英國皇家化學(xué)學(xué)會期刊RSC Advances副主編、Nature出版集團(tuán)專業(yè)期刊Scientific Reports編委、美國化學(xué)會期刊ACS Applied Nano Materials編輯顧問委員、英國皇家化學(xué)學(xué)會期刊Journal of Materials Chemistry A顧問委員等。

目前的研究興趣主要集中在（1）石墨烯基半導(dǎo)體雜化復(fù)合材料制備及其催化活性和機(jī)理研究（2）核殼結(jié)構(gòu)雜化復(fù)合材料制備及其催化活性和機(jī)理研究（3）缺陷半導(dǎo)體材料制備及其催化活性和機(jī)理研究（4）一維半導(dǎo)體材料制備及其催化活性和機(jī)理研究（5）金屬粒子和團(tuán)簇材料制備及其催化活性和機(jī)理研究。現(xiàn)已在國內(nèi)外重要學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表SCI研究論文100余篇, 論文的總引用次數(shù)達(dá)2000余次。

課題組網(wǎng)站：http://xugroup.fzu.edu.cn/

1. Catal. Today：頂端負(fù)載Ag及Au團(tuán)簇修飾的ZnO納米棒陣列及其增強(qiáng)的光催化性能

隨著工業(yè)的快速發(fā)展，重金屬水污染正在逐漸破壞當(dāng)?shù)氐纳鷳B(tài)環(huán)境，這在發(fā)展中國家尤為嚴(yán)重。因此，可控設(shè)計高效的半導(dǎo)體基光催化劑并將其用于污染治理就顯得尤為必要。其中，一維ZnO納米棒陣列在長軸方向上吸光性好，其較高的長度-半徑比促進(jìn)了界面反應(yīng)動力學(xué)過程的進(jìn)行，縮短了電子-空穴的分離路徑。然而，ZnO本身的帶隙較寬，難以吸收紫外光，并且電荷載流子復(fù)合速度過快，這些限制了其進(jìn)一步實(shí)際應(yīng)用。

基于此，本文中作者通過光沉積和靜電自組織法在ZnO納米棒頂端附著了Ag，同時利用谷胱甘肽保護(hù)的Au團(tuán)簇對納米棒進(jìn)行修飾。在這一結(jié)構(gòu)中，Ag納米顆粒是電子介質(zhì)，Au團(tuán)簇作為可見光光敏劑在復(fù)合光催化劑中產(chǎn)生額外的電荷載流子。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，ZnO-Ag-Au復(fù)合納米棒由于可以加快電荷的分離和輸運(yùn)，因此表現(xiàn)出在水體系中對重金屬離子增強(qiáng)的光催化還原性能。這一研究為合理構(gòu)筑一維復(fù)合光催化劑從而增強(qiáng)其對水中重金屬污染物的降解提供了可行的方案。

Catal. Today：頂端負(fù)載Ag及Au團(tuán)簇修飾的ZnO納米棒陣列及其增強(qiáng)的光催化性能

文章信息：Tip-grafted Ag-ZnO nanorod arrays decorated with Au clusters for enhanced photocatalysis, Catal. Today, 2020, 340, 121-127.

2. Appl. Catal., B：分級NiCo2O4空心納米籠的光還原CO2性能及反應(yīng)中的吸附和活性位工程

人類對于化石燃料的消耗及CO2的過度排放已經(jīng)造成了包括全球變暖、冰川融化在內(nèi)的環(huán)境問題。將CO2利用光催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化為太陽燃料可以同時緩解能源短缺和全球變暖，因此逐漸成為了全世界的研究熱點(diǎn)。通常的研究是將純CO2作為研究對象進(jìn)行光還原，但是實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)排放的廢氣中CO2所占比例較少，進(jìn)一步地純化會造成能源消耗。此外，將這些含量不高的CO2直接轉(zhuǎn)化為目標(biāo)產(chǎn)物，并且抑制其他競爭反應(yīng)的進(jìn)行還鮮有報道。

基于此，本文中作者分別構(gòu)筑了同構(gòu)的NiCo2O4 和MgCo2O4空心納米籠分級結(jié)構(gòu)，并將其用于濃度較低CO2的光還原反應(yīng)中。結(jié)果顯示，NiCo2O4空心納米籠的表觀量子產(chǎn)率為1.56%，對CO的選擇性為89%，超過了大部分應(yīng)用于純CO2反應(yīng)中的無機(jī)催化劑。然而，MgCo2O4空心納米籠盡管對CO2有較好的吸附能力，但卻表現(xiàn)出對催化反應(yīng)的化學(xué)惰性。DFT計算結(jié)果表明，吸附在Ni原子位的CO2分子可以被還原為CO，但吸附在Mg原子位的CO2分子卻不能進(jìn)行上述反應(yīng)。因此，只有活性吸附，即發(fā)生在特定位置的吸附會加快反應(yīng)的進(jìn)行。這一研究從原子尺度上揭示了CO2吸附和還原反應(yīng)間的關(guān)系，為提高光催化劑的性能提供了重要的指導(dǎo)。

Appl. Catal., B：分級NiCo2O4空心納米籠的光還原CO2性能及反應(yīng)中的吸附和活性位工程

文章信息：Hierarchical NiCo2O4 hollow nanocages for photoreduction of diluted CO2: Adsorption and active sites engineering, Appl. Catal., B, 2020, 260, 118208.

3. Appl. Catal., B：通過提升Ag-Cu2O/ZnO的活性和穩(wěn)定性增強(qiáng)其光催化還原CO2性能

將排放在大氣中的CO2還原為諸如CO和CH4的含碳燃料是解決能源危機(jī)和溫室效應(yīng)等環(huán)境問題最具潛力的手段之一。在眾多的半導(dǎo)體中，ZnO由于具有合適的帶邊、化學(xué)無毒及廉價的優(yōu)點(diǎn)而得到了廣泛的研究和應(yīng)用。然而，構(gòu)筑同時具有高活性和較高穩(wěn)定性的還原CO2光催化劑仍然需要長期的努力。

基于此，本文中作者制備了具有高效電荷載流子分離/輸運(yùn)特性和吸附CO2能力強(qiáng)的三元Ag-Cu2O/ZnO納米棒復(fù)合催化劑。在紫外-可見光照射下，相比單一ZnO納米棒，其光催化還原CO2為CO的能力得到了顯著提升。動力學(xué)研究表明，沉積其上的Cu2O增強(qiáng)了催化劑表面對CO2的化學(xué)吸附，并在Cu2O和ZnO間形成了Z型系統(tǒng)，促進(jìn)了光生載流子的分離。隨后組裝在Cu2O表面的Ag納米顆粒由于Ag的“電子浸沒”效應(yīng)進(jìn)一步提高了對電子的輸運(yùn)，導(dǎo)致了更好的光催化性能。因此，對于CO2較強(qiáng)的化學(xué)吸附和多重電子輸運(yùn)的協(xié)同作用使得Ag-Cu2O/ZnO納米棒復(fù)合催化劑對光催化還原CO2具有較高的活性。此外，三元Ag-Cu2O/ZnO納米棒相比Cu2O/ZnO納米棒在經(jīng)歷多個循環(huán)后依然能夠保持良好的反應(yīng)能力。其中可能的原因是沉積的Ag會將累積在Cu2O導(dǎo)帶上多余的電子輸運(yùn)出去，減輕了Cu2O自身的光還原，保持了Ag-Cu2O/ZnO納米棒復(fù)合催化劑的穩(wěn)定。

Appl. Catal., B：通過提升Ag-Cu2O/ZnO的活性和穩(wěn)定性增強(qiáng)其光催化還原CO2性能

文章信息：Boosting the activity and stability of Ag-Cu2O/ZnO nanorods for photocatalytic CO2 reduction, Appl. Catal., B, 2020, 268, 118380.

4. Appl. Catal., B：利用1D/2D CdS-Ti3C2Tx Mxene同時實(shí)現(xiàn)可見光驅(qū)動的有機(jī)物合成及析氫反應(yīng)

利用太陽光能將生物乙醇選擇性轉(zhuǎn)化為其他化學(xué)品的同時進(jìn)行析氫反應(yīng)是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的方法之一。CdS由于具有較好的可見光吸收能力和合適的帶邊位置而得到了廣泛的研究，此外，Ti3C2Tx Mxene（T代表-OH、-O和-F等表面基團(tuán)）作為一種新型的二維金屬碳化物，結(jié)合了超強(qiáng)的金屬導(dǎo)電性和豐富的表面功能基團(tuán)，因此獲得了研究者們極大的關(guān)注。

基于此，本文中作者合成了由一維CdS納米線和二維Mxene結(jié)構(gòu)組成的二元復(fù)合CdS-Ti3C2Tx Mxene（CdS-MX）光催化劑，并將其應(yīng)用在光催化產(chǎn)氫和在酸性條件下將生物乙醇選擇性轉(zhuǎn)化為1,1-二乙氧基乙烷（DEE）的反應(yīng)中。結(jié)果表明，由于二維Mxene和一維CdS半導(dǎo)體間界面的緊密接觸以及匹配的能帶排列的協(xié)同作用，促進(jìn)了催化劑中電荷載流子的分離和遷移。反應(yīng)機(jī)理證明，?CH(OH)CH3是光氧化還原過程中重要的自由基中間體。這一成果有望進(jìn)一步促進(jìn)對Mxene-半導(dǎo)體基復(fù)合物的合理構(gòu)筑，從而為將其用于光氧化還原制備有機(jī)物和產(chǎn)氫反應(yīng)的研究中打下良好基礎(chǔ)。

Appl. Catal., B：利用1D/2D CdS-Ti3C2Tx Mxene同時實(shí)現(xiàn)可見光驅(qū)動的有機(jī)物合成及析氫反應(yīng)

文章信息：Visible-light-driven integrated organic synthesis and hydrogen evolution over 1D/2D CdS-Ti3C2Tx MXene composites, Appl. Catal., B, 2020, 269, 118783.

5. Appl. Catal., B：表面修飾Ni的ZnIn2S4及其光催化選擇性氧化乙醇和產(chǎn)氫性能

同時在一個體系中實(shí)現(xiàn)對電子和空穴的利用，實(shí)現(xiàn)光催化氧化和還原雙反應(yīng)的進(jìn)行，從而得到具有附加值的精細(xì)化學(xué)品和燃料是充分利用催化劑性能的最佳方法之一。

基于此，本文中作者合成了利用Ni修飾的ZnIn2S4（Ni:ZIS）二元高效光催化劑，其具有選擇性地將苯甲醇（BA）氧化為苯甲醛（BAD）的同時產(chǎn)氫的能力。在上述反應(yīng)中，Ni可以促進(jìn)光生電荷載流子的輸運(yùn)從而增強(qiáng)其光催化性能。此外，單一ZnIn2S4和Ni:ZIS在同一反應(yīng)條件下將BA轉(zhuǎn)化為其他芳香化合物時的表現(xiàn)截然不同，單一ZnIn2S4催化的反應(yīng)產(chǎn)物為氫化安息香（HB），而引入Ni后，HB的生成被大幅度抑制，因?yàn)镹i原子會促進(jìn)α-H的分離，所以催化反應(yīng)選擇性地生成了BAD。除此之外，在其他Ni基化合物（例如NixP和NiS）修飾的ZIS中也觀察到了類似的現(xiàn)象。這一工作為修飾催化劑表面從而實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物導(dǎo)向的選擇性氧化乙醇和分解水產(chǎn)氫提供了未來發(fā)展的藍(lán)圖。

Appl. Catal., B：表面修飾Ni的ZnIn2S4及其光催化選擇性氧化乙醇和產(chǎn)氫性能

文章信息：Photoredox dual reaction for selective alcohol oxidation and hydrogen evolution over nickel surface-modified ZnIn2S4, Appl. Catal., B, 2020, 271, 118946.

6. Appl. Catal., B：通過負(fù)載共催化劑Pt及表面SiO2涂層抑制產(chǎn)氫從而增強(qiáng)其光催化還原CO2性能

利用光催化還原CO2將其轉(zhuǎn)化為其他化學(xué)品是解決可再生能源利用困境的有效方法之一，但反應(yīng)中面臨著由于光生電荷載流子過快復(fù)合以及產(chǎn)氫競爭反應(yīng)所導(dǎo)致的活性降低和較差的選擇性等問題。

基于此，本文中作者利用靜電自組織法制備了具有核殼結(jié)構(gòu)的Pt/SiO2@SiO2復(fù)合物，其中，表面的SiO2涂層可以在Ru(bpy)32+作為光敏劑的條件下參與光催化還原CO2反應(yīng)，而Pt在可見光（λ > 420 nm）照射下可作為共催化劑。光致發(fā)光結(jié)果表明共催化劑Pt增強(qiáng)了對來自激發(fā)態(tài)Ru(bpy)32+的光生電子的輸運(yùn)，因此提升了催化劑的光催化性能。進(jìn)一步在表面涂覆SiO2層可以阻止Pt直接與水接觸，改善了催化劑對CO2的吸附能力，因此抑制了H2的析出，增加了CO反應(yīng)的選擇性。這一研究為通過負(fù)載共催化劑和表面涂覆法并利用過渡金屬化合物作為光催化還原CO2中的光敏劑，從而調(diào)控催化劑的選擇性和穩(wěn)定性方面提供了指導(dǎo)。

Appl. Catal., B：通過負(fù)載共催化劑Pt及表面SiO2涂層抑制產(chǎn)氫從而增強(qiáng)其光催化還原CO2性能

文章信息：Enhanced photocatalytic CO2 reduction with suppressing H2 evolution via Pt cocatalyst and surface SiO2 coating, Appl. Catal., B, 2020, 278, 119267.

7. ACS Catal.：通過光調(diào)控實(shí)現(xiàn)助催化劑在異質(zhì)結(jié)光催化劑上的位點(diǎn)指向空間負(fù)載及其增強(qiáng)的氧化還原催化性能

共催化劑是影響半導(dǎo)體基光催化劑性能的重要因素，其被廣泛應(yīng)用在光催化劑的研究中，用以促進(jìn)光生電荷的分離和界面氧化-還原反應(yīng)動力學(xué)過程的進(jìn)行，然而，在異質(zhì)結(jié)光催化劑中解決共催化劑的負(fù)載位置這一問題仍然面臨著巨大挑戰(zhàn)。

基于此，本文中作者報道了一種溫和且普遍的利用光調(diào)控的光沉積法，實(shí)現(xiàn)了在CdS/TiO2異質(zhì)結(jié)光催化劑上進(jìn)行位點(diǎn)導(dǎo)向地負(fù)載多種助催化劑（MoS2, NixS, NixO, NixP, Pt），這一方法抑制了表面電荷的復(fù)合，顯著提升了光催化產(chǎn)氫的效率以及乙醇的選擇性氧化反應(yīng)活性。本文的研究強(qiáng)調(diào)了通過光調(diào)控助催化劑空間負(fù)載位置的重要性，這對于優(yōu)化表面/界面電荷復(fù)合動力學(xué)過程以及提升電荷分離和光氧化還原催化劑的凈效率都至關(guān)重要。

ACS Catal.：通過光調(diào)控實(shí)現(xiàn)助催化劑在異質(zhì)結(jié)光催化劑上的位點(diǎn)指向空間負(fù)載及其增強(qiáng)的氧化還原催化性能

文章信息：Switching light for site-directed spatial loading of cocatalysts onto heterojunction photocatalysts with boosted redox catalysis, ACS Catal., 2020, 10, 3194-3202.

8. Green Chem.：利用Ti3C2Tx/CdS復(fù)合物實(shí)現(xiàn)光氧化還原催化生物質(zhì)中間體及產(chǎn)氫反應(yīng)的同時進(jìn)行

通過富集太陽能從而驅(qū)動可再生生物質(zhì)的高效催化轉(zhuǎn)化和高附加值化學(xué)品的生成，并使得伴隨的產(chǎn)氫反應(yīng)同時得以進(jìn)行是解決全球能源困境綠色且極具前景的方法。

基于此，本文中作者利用低溫濕化學(xué)法在二維Ti3C2Tx Mxene納米片表面均勻分散了CdS納米顆粒，實(shí)現(xiàn)了Ti3C2Tx和CdS間界面的緊密接觸。結(jié)果表明，Ti3C2Tx/CdS復(fù)合物在水相中表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的光氧化還原性能，其可分別利用光生空穴和電子將糖醇轉(zhuǎn)化為糖醛，同時實(shí)現(xiàn)產(chǎn)氫反應(yīng)的進(jìn)行。此外，機(jī)理研究證明，Ti3C2Tx Mxene作為“電子聚集體”，可以捕獲產(chǎn)自CdS的電子，并且緊密接觸的界面促進(jìn)了光生電荷載流子的分離和輸運(yùn)，因此提升了Ti3C2Tx/CdS復(fù)合物的光催化能力。

Green Chem.：利用Ti3C2Tx/CdS復(fù)合物實(shí)現(xiàn)光氧化還原催化生物質(zhì)中間體及產(chǎn)氫反應(yīng)的同時進(jìn)行