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【同步輻射+原位紅外】監(jiān)測(cè)氧化鋁上單個(gè)Pt原子在CO氧化過程中的遷移轉(zhuǎn)化ACS Catal.

來源：本站時(shí)間：2019-12-30 20:51:44 瀏覽：5059次

研究背景

單原子催化劑(SACs)可以將活性金屬原子完全暴露在反應(yīng)中，使得原子利用率為100%，從而極大降低對(duì)貴金屬的消耗。另外對(duì)于負(fù)載型的納米粒子，SACs由于其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)而表現(xiàn)出不同的性能。然而由于單原子容易團(tuán)聚形成更大的顆粒的缺點(diǎn)，解決SACs的穩(wěn)定性是未來發(fā)展中的主要問題。雖然對(duì)于負(fù)載型納米顆粒的催化動(dòng)力學(xué)效應(yīng)已經(jīng)進(jìn)行了詳細(xì)的研究，但是對(duì)于SACs的催化動(dòng)力學(xué)效應(yīng)仍然不清楚。

研究成果

最近，法國里昂大學(xué)的Laurent Piccolo教授（通訊作者）課題組報(bào)道了通過STEM、X射線吸收光譜和原位紅外研究表明，氧化鋁上的單個(gè)Pt原子通過Pt-O_ads-Al支撐橋的形成在O₂氣氛中穩(wěn)定存在，但在H₂氣氛下Pt原子會(huì)聚集形成團(tuán)簇。因此，作者利用STEM和IR研究了Pt/γ-Al₂O₃SAC在整個(gè)CO氧化過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與其催化性能的相關(guān)性。研究工作以題目“Dynamics of Single Pt Atoms on Alumina during CO Oxidation Monitored by Operando X-ray and Infrared Spectroscopies”發(fā)表在ACS Catalysis上。

圖文解析

作者通過浸漬法合成了負(fù)載量為0.3w.t%的Pt/γ-Al₂O₃單原子催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)γ-Al2O3的負(fù)載量大于1w.t%時(shí)，單原子Pt與Pt納米團(tuán)簇會(huì)同時(shí)存在。此外，在不同的氣氛下處理可以得到不同分散度的催化劑。在H₂下，催化劑容易形成大的納米團(tuán)簇，而在O₂中會(huì)形成單原子Pt。文中作者采用CO:O₂含量比為2:10%與2:2%時(shí)前處理得到的兩種催化劑。

圖一不同負(fù)載量Pt/γ-Al₂O₃樣品的STEM圖像。

預(yù)催化實(shí)驗(yàn)中，在第一次循環(huán)CO后，對(duì)比半轉(zhuǎn)化溫度230℃與200℃時(shí)，發(fā)現(xiàn)低溫使Pt對(duì)CO中毒，尤其從150℃降到室溫過程中形成了少量的Pt-Pt特征鍵。利用EXAFS證明Pt-Pt特征鍵的出現(xiàn)，表明Pt原子出現(xiàn)團(tuán)聚。同時(shí)，也利用DRIFTS也證明了上述結(jié)論。但是在預(yù)還原處理納米團(tuán)簇催化劑時(shí)，在EXAFS譜圖中出現(xiàn)了Pt?O鍵消失的現(xiàn)象，而利用XANES和原位紅外表征證明了Pt-Pt鍵的出現(xiàn)。

圖二 Pt與CO氧化反應(yīng)過程：(a) EXAFS顯示了整個(gè)煅燒/反應(yīng)/還原/反應(yīng)過程中FT隨時(shí)間的變化；(b) DRIFTS圖譜的ν_C-O吸收帶演變?cè)陟褵?底部)和拉伸后(頂部)Pt羰基波數(shù)的反應(yīng)步驟；(c) CO氧化反應(yīng)過程中相關(guān)曲線。

緊接著，作者總結(jié)并定量比較了三種情況下白線強(qiáng)度（a）和Pt-Pt配位數(shù)（b）的演變。兩個(gè)量在整個(gè)實(shí)驗(yàn)中顯示出很大的變化。WLI在高氧化條件下是最大的，即煅燒處理和高反應(yīng)溫度（高CO轉(zhuǎn)化率）?？傊?，圖三表明了Pt還原（a）和Pt聚集（b）的趨勢(shì)。從0.3Pt COOX10切換到1Pt COOX10或0.3Pt COOX2導(dǎo)致WLI降低，即Pt負(fù)載的增加和氧濃度的降低都具有Pt還原效應(yīng)。在1Pt COOX10和0.3Pt COOX2實(shí)驗(yàn)中，在大約100℃EXAFS已經(jīng)檢測(cè)到對(duì)應(yīng)少數(shù)原子簇的Pt-Pt鍵，而對(duì)于0.3Pt COOX10，Pt簇僅在冷卻中200℃以下出現(xiàn)。因此，更多還原（COOX2）條件導(dǎo)致簇中更多數(shù)量的Pt原子。

圖三 0.3wt％Pt/γ-Al₂O₃（COOX10和COOX2）和1.0wt％Pt/γ-Al₂O₃（COOX10）的煅燒/反應(yīng)/還原/反應(yīng)期間，衍生自EXAFS分析的XANES白線強(qiáng)度（a）和Pt-Pt配位數(shù)的演變（b）。

本文小結(jié)

綜上所述，作者利用傳統(tǒng)的STEM、先進(jìn)的同步輻射、原位紅外等技術(shù)考察了單原子Pt/γ-Al₂O₃催化劑在CO氧化過程中的Pt遷移轉(zhuǎn)化。研究發(fā)現(xiàn)在反應(yīng)過程中，最初的單個(gè)Pt原子逐漸聚集為部分氧化的Pt團(tuán)簇。單個(gè)Pt原子在室溫下與氧氣強(qiáng)烈配位，而在較高溫度下與CO配合，可以防止SAs催化反應(yīng)。同時(shí)，由于團(tuán)簇比單原子更有活性，所以在反應(yīng)過程中和氫處理時(shí)導(dǎo)致CO氧化活性的增加。本文中利用多種技術(shù)手段證明Pt原子的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，此外，該工作豐富了關(guān)于Pt1/γ-Al₂O₃SACs的CO氧化活性的爭論。當(dāng)然，這種研究方法也可能適用于其他催化體系。

文章題目：Dynamics of Single Pt Atoms on Alumina during CO Oxidation Monitored by Operando X-ray and Infrared Spectroscopies.

ACS Catal., 2019, DOI: 10.1021/acscatal.9b00903

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