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中科大，又一篇Nature！

來源：研之成理時(shí)間：2023-03-28 11:51:44 瀏覽：2019次

▲第一作者：Yuqi Sun, Lishuang Ge

通訊作者：Lin-Song Cui，Neil C. Greenham

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，英國劍橋大學(xué)

DOI：

https://doi.org/10.1038/s41586-023-05792-4

01

研究背景

鈣鈦礦型發(fā)光二極管(LED)由于其較高的外量子效率(EQE)而受到廣泛關(guān)注。然而，大多數(shù)鈣鈦礦型LED的高EQE都是在低電流密度(<1?mA?cm^?²)和低亮度下被報(bào)道的。在高亮度下的快速退化和效率降低阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。

02

研究問題

本研究展示了在高亮度下具有出色性能的鈣鈦礦型LED，這是通過引入多功能分子來實(shí)現(xiàn)的，該分子同時(shí)去除了鈣鈦礦膜中的非輻射區(qū)域，并抑制了鈣鈦礦與電荷傳輸層界面處的發(fā)光猝滅。本研究得到的LED在800?nm處發(fā)射近紅外光，在33?mA?cm^?²時(shí)顯示出23.8%的峰值EQE，并且在高達(dá)1000?mA?cm^?²時(shí)保持超過10%的EQE。在脈沖操作中，它們在4,000?mA?cm^?²的超高電流密度下保持16%的EQE，以及超過3,200?W?s^?¹ m^?²的高亮度。值得注意的是，在初始亮度為107?W?s^?¹ m^?²的情況下，其工作半衰期為32?h。這意味著在高亮度水平下具有超過20%的EQE的鈣鈦礦型LED的最佳穩(wěn)定性。高亮度高效穩(wěn)定的鈣鈦礦型發(fā)光二極管的展示是邁向商業(yè)化的重要一步，并開辟了超越傳統(tǒng)發(fā)光二極管技術(shù)的新機(jī)會，例如鈣鈦礦電泵浦激光器。

▲圖1|鈣鈦礦型LED的結(jié)構(gòu)與性能

要點(diǎn)：

本研究設(shè)計(jì)了一個(gè)多功能分子2-(4-(甲磺?；?苯基)乙胺(圖1a)來控制三維立方相(α相)三碘甲酰胺鉛(FAPbI₃)鈣鈦礦的光電、晶體和形態(tài)性質(zhì)，并展示了高效和操作穩(wěn)定的高亮度近紅外(NIR)鈣鈦礦發(fā)光二極管。MSPE通過去除鈣鈦礦薄膜中的非輻射暗區(qū)提高了結(jié)晶度和光致發(fā)光效率，并誘導(dǎo)了均勻的發(fā)射。作為一種多功能添加劑，MSPE還在與電荷傳輸層的界面上為鈣鈦礦發(fā)光的猝滅提供了障礙。此外，MSPE器件顯示出更低的焦耳發(fā)熱，這允許在超高電流密度下保持高EQE，并減少熱降解。

本研究制備了基于鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的FAPbI₃發(fā)光二極管，器件結(jié)構(gòu)如下：玻璃/氧化銦錫氧化物(150?nm)/氧化鋅(35?nm)/乙氧基聚乙烯亞胺(約0.5?nm)/鈣鈦礦(FAPbI₃)(30?nm)/聚(4-丁基苯基二苯胺)(聚TPD)(40?nm)/氧化鉬(MoO_x)(7?nm)/金(Au)(60?nm)(圖1b)。這里的ITO和Au起電極作用。氧化鋅和聚TPD分別作為電子和空穴傳輸層。本研究采用了一層較薄的PEIE層來改善氧化鋅的潤濕性。MoO_x起空穴注入層的作用。

本研究以FAI、PbI₂和MSPE為原料，按摩爾比2.7：1：X(x?=?0?0.9)旋涂制備了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的FAPbI₃。器件性能取決于MSPE相對于PbI₂的摩爾分?jǐn)?shù)(圖1d)。由于x=0.5摩爾分?jǐn)?shù)的MSPE/PbI₂表現(xiàn)出最佳的器件性能，因此具有該組合物的薄膜和器件以下被稱為MSPE。不含MSPE的樣品稱為‘對照’。

基于MSPE的LED的角度相關(guān)電致發(fā)光強(qiáng)度遵循朗伯分布(圖1c)。圖1e顯示了最佳的MSPE LED的電流密度-電壓-輻射(JVR)特性。MSPE發(fā)光二極管的電流密度和亮度在1.3?V后迅速上升，低于FAPbI₃的帶隙電壓(1.55?eV)，表明了有效的電荷輸運(yùn)和注入。

▲圖2|鈣鈦礦膜的特性及其分子相互作用

要點(diǎn)：

為了了解基于MSPE的設(shè)備性能提高的根本原因，本研究進(jìn)行了如下薄膜表征。掠入射廣角X射線散射(GIWAXS)測量表明，兩種薄膜都表現(xiàn)出典型的α相散射特性，約為1??^?¹(圖2a)。對照薄膜的散射特性是各向同性的，表明鈣鈦礦微晶是隨機(jī)取向的。當(dāng)GIWAXS顯示鈣鈦礦沿表面法線方向擇優(yōu)取向時(shí)，MSPE誘導(dǎo)了定向結(jié)晶。X射線衍射分析表明，在MSPE薄膜中有α相FAPbI₃的尖銳而強(qiáng)烈的峰，這表明與對照薄膜相比，結(jié)晶度有了極大的提高(圖2d)。

高光譜顯微鏡進(jìn)一步揭示了對照薄膜上光致發(fā)光峰值波長的不均一性(圖2b)，表明局部能量結(jié)構(gòu)無序。MSPE減輕了這種無序，導(dǎo)致薄膜中的峰波長均勻(圖2b)。結(jié)晶學(xué)和能量無序提供了非輻射復(fù)合中心，破壞了器件的性能，而MSPE減輕了這一影響。因此，MSPE薄膜在廣泛的激發(fā)強(qiáng)度范圍內(nèi)顯示出更高的光致發(fā)光量子效率(PLQE)(圖2e)。即使在0.02?mW?cm^?²的低激發(fā)強(qiáng)度下，它們的PLQE仍保持在40%以上，這表明MSPE薄膜中缺陷介導(dǎo)的非輻射復(fù)合減少。隨著MSPE顯示出較慢的熒光衰減，時(shí)間分辨熒光光譜也證實(shí)了缺陷介導(dǎo)的復(fù)合的減少。

▲圖3|鈣鈦礦型薄膜的載流子動力學(xué)研究

要點(diǎn)：

共聚焦光致發(fā)光顯微鏡顯示，對照薄膜在微米長度尺度上的發(fā)光強(qiáng)度有顯著的空間變化(圖3a)。對照樣品中的暗區(qū)與縮短的發(fā)光壽命相關(guān)，表明這些暗區(qū)包含較高濃度的作為非輻射中心的缺陷。相比之下，在相同的長度尺度上，MSPE薄膜顯示出更均勻的強(qiáng)度和均勻的長壽命(圖3c)。MSPE薄膜中沒有包含缺陷的暗區(qū)，與對照薄膜相比，總體PLQE和載流子壽命的改善是一致的。

本研究通過瞬時(shí)吸收測量對復(fù)合過程進(jìn)行了定量分析，以評估鈣鈦礦膜的缺陷濃度。從電荷-載流子布居速率方程中提取了缺陷介導(dǎo)的非輻射復(fù)合(K₁)、雙分子復(fù)合(K₂)和俄歇復(fù)合(K₃)速率常數(shù)。如圖3b所示，MSPE薄膜(6.2?×?10⁶ s^?¹)的K₁比對照薄膜(4.2?×?10⁷ s^?¹)低近一個(gè)數(shù)量級，表明MSPE分子的引入顯著降低了缺陷密度。光熱偏轉(zhuǎn)光譜(PDS)也揭示了MSPE薄膜中缺陷濃度的降低.

▲圖4|具有電荷傳輸層的鈣鈦礦材料的時(shí)間分辨發(fā)光衰減動力學(xué)

要點(diǎn)：

MSPE添加劑的另一個(gè)功能是防止鈣鈦礦在電荷傳輸界面上的發(fā)光猝滅。在控制裝置中，由于鈣鈦礦顆粒在氧化鋅上是不連續(xù)的(圖2c)，鈣鈦礦頂部的聚-TPD可以直接與氧化鋅接觸，如圖4a所示。PDS結(jié)果顯示，氧化鋅?+?聚TPD混合樣品形成的界面態(tài)的能量低于FAPbI₃的帶隙，這可以猝滅鈣鈦礦的發(fā)射，并作為非輻射損耗通道來破壞器件的性能。

為了研究界面猝滅，本研究用560?nm的激光選擇性激發(fā)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的多層膜體系，測量了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的發(fā)光衰減動力學(xué)。如圖4b所示，當(dāng)多聚TPD或TFB存在于鈣鈦礦樣品上時(shí)，PL衰減更快。本研究認(rèn)為，這種發(fā)光猝滅是由于鈣鈦礦相向低能態(tài)的能量轉(zhuǎn)移所致，這種低能態(tài)具有電荷轉(zhuǎn)移的特性。對于PVK或TPBi則沒有觀察到猝滅，因?yàn)樗鼈兊淖罡哒紦?jù)分子軌道能級提高了鈣鈦礦帶隙以上界面態(tài)的能量(圖4c)。

如上所述，MSPE可以在不連續(xù)的鈣鈦礦顆粒之間進(jìn)行組裝，并在氧化鋅和空穴傳輸材料之間提供物理隔離物(圖4d)。結(jié)果表明，沒有一個(gè)空穴傳輸層引起MSPE鈣鈦礦發(fā)生明顯的猝滅(圖4e，f)。

03

結(jié)語

本研究設(shè)計(jì)了一種多功能分子MSPE來控制鈣鈦礦薄膜的光電性質(zhì)、晶體性質(zhì)和形態(tài)性質(zhì)。MSPE提高了鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶度，消除了無輻射的暗區(qū)。同時(shí)，不連續(xù)的鈣鈦礦顆粒之間的MSPE的自組裝消除了器件中的界面猝滅路徑。全面抑制薄膜和器件中的非輻射路徑，使我們能夠在高亮度下EQE超過20%的鈣鈦礦型LED中實(shí)現(xiàn)高效和明亮的鈣鈦礦型LED，并具有最佳的操作穩(wěn)定性。本研究的結(jié)果表明，低溫溶液可處理的鈣鈦礦型LED具有在高亮度下實(shí)現(xiàn)高效率并超越傳統(tǒng)LED技術(shù)的潛力。

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05792-4

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