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清華大學(xué)王定勝團(tuán)隊(duì)，最新Angew.！

來(lái)源：時(shí)間：2023-06-13 16:48:29 瀏覽：1280次

第一作者： Ali Han、Wenming Sun、Xin Wan和Dandan Cai

通訊作者：王定勝副教授

通訊單位：清華大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202303185

研究背景

具有單原子Fe-N₄構(gòu)型的Fe-N-C催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原反應(yīng)（ORR）活性，但是質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）的固有活性有限，耐久性不理想，嚴(yán)重制約了其實(shí)際應(yīng)用?；诖耍?/span>清華大學(xué)王定勝副教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種“預(yù)約束”策略，將[Co₄(mbm)₄Cl₄(CH₄OH)₄]（bm=1H-苯并[d]米唑-2-甲基醇酸酯和mbm=1-Mebm）分子簇（MCs）和Fe(acac)₃分別作為Co₄和Fe₁金屬前體，實(shí)現(xiàn)了鈷金屬原子簇（Co₄ ACs）修飾的Fe-N₄ SACs共嵌在N摻雜碳基體（Co₄/Fe₁@NC）上。mbm的螯合有機(jī)配體與Co₄金屬中心表現(xiàn)出很強(qiáng)的螯合作用，可有效地防止Co隨機(jī)分散體的形成和后續(xù)熱解過(guò)程中Co₄ ACs聚集成大納米顆粒。

文章要點(diǎn)

1、所制備的Co₄/Fe₁@NC催化劑在0.5 M H₂SO₄中表現(xiàn)出0.835 V的半波電位（E_1/2），比Fe₁@NC（0.785 V）、商用Pt/C（0.814 V）和許多其他PGM-free催化劑更高。通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算發(fā)現(xiàn)，在Fe-N₄位點(diǎn)周圍構(gòu)建相鄰Co₄ ACs結(jié)構(gòu)的優(yōu)點(diǎn)，由于Fe-N₄位點(diǎn)的d軌道電子結(jié)構(gòu)的調(diào)制，極大降低了ORR的熱力學(xué)勢(shì)壘。

2、Co₄/Fe₁@NC催化劑具有優(yōu)異的H₂-O₂燃料電池性能，峰值功率密度為840 mW/cm²，在PEMFCs中具有非常廣闊的應(yīng)用前景。實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果都證明，F(xiàn)e₄ ACs的引入也能提高Fe-N₄的ORR活性，促進(jìn)ORR動(dòng)力學(xué)過(guò)程，但Fe₄/Fe₁@NC體系的ORR性能不如Co₄/Fe₁@NC體系。

圖文展示

圖1. Co₄/Fe₁@NC的合成示意圖

圖2. Co₄/Fe₁@NC的形貌和成分表征

圖3. Co₄/Fe₁@NC的結(jié)構(gòu)表征

圖4. Co₄/Fe₁@NC的半電池和H₂-O₂ PEMFCs性能

圖5.機(jī)理研究

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